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- 發布時間2020-02-10 18:54
- 發布人金(jin)彩(cai)集團
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近日，由南京大(da)學物理(li)學院高力波(bo)教授團隊(dui)領銜(xian)，協同學院四個青年學者團隊(dui)，以(yi)“質子輔助生長超平整石墨烯薄膜”為題，在《自然》雜志上發表了將質子輔助生長用于高質量石墨烯制備的研究成果。這項工作，不僅探索出了一種可控生長超平整石墨烯薄膜的方法，更為重要的是，該團隊還發現了這種生長方法的內在機制，即質子輔助，這種方法有望推廣到柔性電子學、高頻晶體管等更多重要的研究領域。
據(ju)悉，該成果(guo)所(suo)涉及的化學氣相沉(chen)積方法（CVD）生長石墨烯，是目前制備大面積、高品質單晶晶粒或者薄膜的最主要方法。然而，由于石墨烯與基質材料能夠產生強耦合作用，使得石墨烯在生長過程中會形成褶皺。這一現象嚴重限制了大尺度均一薄膜的制備，阻礙著二維材料的進一步發展應用。
“CVD石墨烯(xi)(xi)中(zhong)(zhong)的(de)(de)褶(zhe)皺(zhou)是影響(xiang)其(qi)(qi)物(wu)性(xing)的(de)(de)重要瓶頸(jing)。”高力(li)波告訴(su)記者，CVD石墨烯(xi)(xi)中(zhong)(zhong)的(de)(de)褶(zhe)皺(zhou)，來源于(yu)石墨烯(xi)(xi)與生長(chang)基體(ti)的(de)(de)熱脹率差異，石墨烯(xi)(xi)生長(chang)于(yu)銅(tong)或者鉑等生長(chang)基體(ti)，生長(chang)溫(wen)(wen)度(du)(du)多在600度(du)(du)以上，生長(chang)完成后降至(zhi)室(shi)溫(wen)(wen)便引(yin)起石墨烯(xi)(xi)的(de)(de)褶(zhe)皺(zhou)。褶(zhe)皺(zhou)的(de)(de)存在，會影響(xiang)石墨烯(xi)(xi)的(de)(de)優良(liang)特性(xing)，然而(er)，究竟在多大程度(du)(du)上能夠影響(xiang)其(qi)(qi)性(xing)能，并(bing)沒(mei)有完整(zheng)的(de)(de)對比數(shu)據(ju)。“如何(he)徹底地消(xiao)除褶(zhe)皺(zhou)，并(bing)制備出超平整(zheng)的(de)(de)石墨烯(xi)(xi)薄膜，逐漸成為其(qi)(qi)品質跨越式提升(sheng)的(de)(de)重點(dian)和(he)難點(dian)。”高力(li)波說道。
研究團隊(dui)嘗試過(guo)多種消(xiao)除褶皺的方法，但(dan)效果都不(bu)盡(jin)如人(ren)意，僅剩下減弱石墨烯(xi)與(yu)生長(chang)基(ji)體之間(jian)耦合作(zuo)用(yong)的唯一途徑。在(zai)總結(jie)大量實(shi)驗的基(ji)礎上，高力(li)波團隊(dui)發現，高比例的熱氫氣（H2），會在一定程度上，弱化石墨烯與生長基體之間的耦合作用。同時，研究人員通過理論模擬發現，處在石墨烯與銅基體之間的氫，在大濃度、高溫的條件下，可以起到減弱二者耦合的作用。在熱氫氣的組分中，質子和電子可以自由穿梭于石墨烯的蜂窩狀晶格。因此，研究人員推測，質子在穿透石墨烯后，有一定概率會再次與電子組合成氫。
“課題組通過氫(qing)氣(qi)、氘氣(qi)（D2）、氦氣(qi)（He）等(deng)(deng)離子體的(de)(de)(de)作用(yong)效果(guo)對比，驗證了所設想的(de)(de)(de)模型。”高力(li)波介紹，增加質子密度，成為減(jian)弱(ruo)二(er)者(zhe)耦合作用(yong)的(de)(de)(de)關鍵(jian)途徑。有鑒(jian)于(yu)此，研究團隊采用(yong)氫(qing)氣(qi)等(deng)(deng)離子體處理褶皺(zhou)化的(de)(de)(de)石墨烯(xi)(xi)薄膜，并(bing)輔以(yi)高溫(wen)，逐(zhu)步減(jian)弱(ruo)并(bing)消除石墨烯(xi)(xi)褶皺(zhou)。如(ru)果(guo)在(zai)生(sheng)長石墨烯(xi)(xi)的(de)(de)(de)同時，引(yin)入氫(qing)氣(qi)等(deng)(deng)離子體，則生(sheng)長出來(lai)的(de)(de)(de)石墨烯(xi)(xi)完(wan)全無褶皺(zhou)。
為了全方位表征無(wu)褶皺化的石墨烯薄膜，通過(guo)多種物性測量，包(bao)括掃描(miao)隧道顯微鏡（STM）觀測摩爾條紋和掃描隧道譜（STS）、角分辨光電子能譜（ARPES）直觀觀測石墨烯與銅基體的耦合作用變化、變溫拉曼光譜表征熱漲率差異等，都表明了這種超平整的石墨烯薄膜，處于與生長基體脫耦合、無摻雜的狀態。由于石墨烯薄膜的超平整特性，因此在清除石墨烯表面其他物質，尤其是石墨烯轉移過程中產生的轉移介質PMMA殘留時，表現出極易清潔的優點。
此外，為了(le)(le)凸(tu)顯超(chao)平整石墨(mo)烯薄膜的(de)優點，即(ji)大尺(chi)寸(cun)和高品(pin)質，研究人(ren)員還進(jin)行(xing)了(le)(le)不同(tong)線(xian)寬(kuan)下的(de)石墨(mo)烯量(liang)子霍爾效應的(de)測量(liang)，線(xian)寬(kuan)分別為2μm、20μm、100μm、500μm。此前，有礙于大尺寸石墨烯樣品的均勻性，石墨烯量子霍爾效應出現的最大線寬為50μm，而生長出來的超平整石墨烯薄膜，量子霍爾效應出現的閾值條件，和1μm線寬時測量的本征石墨烯幾乎相當。更重要的是，對于不同線寬測量，他們的平臺出現閾值幾乎不變。“這表明只有消除褶皺，才能在最大程度上實現大尺寸石墨烯的均質化、高品質。”高力波表示，質子輔助的CVD方法不僅能夠盡可能維持石墨烯的固有性質，還將對今后制備其他種類的納米材料具有普適性。
